В 1925 году в Кимрах было широко отпраздновано 100-летие Покровского собора, на торжества прибыл Тверской митрополит Серафим. Вскоре после этого местные власти развернули в печати кампанию против храма. Было выдвинуто предложение закрыть храм, в частности, по причине того, что колокольный звон мешает нормальной жизни города. 15 февраля 1929 года в секретариат ВЦИКа было направлено ходатайство о закрытии храма.
В 1930 году Московский облисполком постановил закрыть Покровский собор. Предлагалось разместить в здании храма агитационный центр, превратить в «культурный очаг», но затем эти предложения были отвергнуты. С куполов было снято золотое покрытие, сброшены кресты. Предпринимались попытки разобрать собор, но это не удалось из-за особой технологии кладки стен.
Весной 1936 года храм был взорван, на его месте сразу же начались работы по возведению клуба промкооперации Кимрского кожпромсоюза, который открылся в ноябре 1938 года (в 1942 году в этом здании обосновался Кимрский театр драмы и комедии. Строительные материалы от взорванного Покровского собора пошли на строительство школы, которая была возведена за 8 месяцев и открыта 1 сентября 1937 года.
Троицкая церковь просуществовала вплоть до 1938 года, в ней расположились зернохранилище и сушилка для лесоматериалов. 10 декабря 1936 года проектная группа коммунального отдела горсовета приступила к составлению проекта по переоборудованию храма под музей, но в 1937 году работы были прекращены. В мае 1938 года президиум горисполкома постановил разобрать его и колокольню на кирпич.
